Verbesserung der Aktivitätskoeffizienten-Vorhersagen mit ML

In der Chemie, wenn wir verschiedene Flüssigkeiten mischen, müssen wir verstehen, wie sich diese Mischungen verhalten. Eine wichtige Eigenschaft, die wir uns anschauen, ist der Aktivitätskoeffizient. Der zeigt uns, wie die Anwesenheit einer Substanz das Verhalten einer anderen in der Mischung verändert. Diese Koeffizienten sind entscheidend für verschiedene Anwendungen, besonders in chemischen Ingenieursprozessen wie Trennung und Reinigung.

Traditionell haben Wissenschaftler auf etablierte thermodynamische Modelle vertraut, um Aktivitätskoeffizienten vorherzusagen. Aber neue Methoden des maschinellen Lernens haben vielversprechende Ergebnisse gezeigt, indem sie Daten aus verschiedenen Mischungen nutzen, um diese Koeffizienten genau vorherzusagen.

#Maschinelles Lernen und Aktivitätskoeffizienten

Maschinelles Lernen (ML) ist ein beliebtes Werkzeug in vielen Bereichen, auch in der Chemie. Mit der Fähigkeit, grosse Mengen an Daten zu analysieren, kann ML Muster finden und Vorhersagen treffen, die mit konventionellen Methoden möglicherweise übersehen werden. Kürzlich wurden ML-Techniken entwickelt, um Aktivitätskoeffizienten von Mischungen vorherzusagen.

Einige gängige ML-Methoden, die dafür verwendet werden, sind:

• Graph Neuronale Netze (GNNs): Diese sind spezialisiert auf Daten, die als Graphen dargestellt werden können, was sie für chemische Strukturen geeignet macht.
• Matrix-Vervollständigungs-Methoden (MCMs): Diese Methoden fügen fehlende Werte in Matrizen ein, die Mischungen verschiedener Substanzen darstellen können.

Diese Methoden haben traditionelle Modelle in der Vorhersage der Aktivitätskoeffizienten verschiedener Mischungen übertroffen. Dieser Fortschritt eröffnet neue Möglichkeiten für Anwendungen in Bereichen wie dem chemischen Ingenieurwesen, wo genaue Vorhersagen zu effizienteren Prozessen führen können.

#Die Bedeutung der thermodynamischen Konsistenz

Während ML-Methoden beeindruckende Ergebnisse liefern können, fehlt es ihnen manchmal an thermodynamischer Konsistenz. Das bedeutet, dass selbst wenn die vorhergesagten Werte für einzelne Mischungen genau sind, sie nicht unbedingt gelten, wenn man sich das grössere Bild anschaut, wie Mischungen unter verschiedenen Bedingungen funktionieren.

Um dies anzugehen, haben Forscher daran gearbeitet, thermodynamische Prinzipien in das Training von ML-Modellen zu integrieren. Eine Schlüsselgleichung in der Thermodynamik ist die Gibbs-Duhem-Gleichung. Diese Gleichung beschreibt eine Beziehung zwischen den Aktivitätskoeffizienten der Komponenten in einer Mischung. Wenn wir diese Gleichung in den Trainingsprozess einbeziehen, können wir den ML-Modellen helfen, konsistentere Vorhersagen über verschiedene Zusammensetzungen hinweg zu liefern.

#Überblick über Gibbs-Duhem-informierte neuronale Netze

Gibbs-Duhem-informierte neuronale Netze sind ein neuartiger Ansatz, der thermodynamische Prinzipien explizit in das Training von ML-Modellen einbezieht. So funktioniert das:

1. Integration thermodynamischer Einsichten: Indem wir während des Trainings einen Verlustterm, der mit der Gibbs-Duhem-Gleichung zusammenhängt, hinzufügen, lenken wir das Modell dazu, Vorhersagen zu treffen, die mit den thermodynamischen Regeln übereinstimmen.

2. Flexibilität von ML-Modellen: Im Gegensatz zu einigen Hybridmodellen, die ML mit spezifischen thermodynamischen Modellen kombinieren, behält dieser Ansatz die Flexibilität von Standard-ML-Techniken.

3. Verbesserte Genauigkeit und Konsistenz: Durch die Nutzung der Gibbs-Duhem-Gleichung können diese Netze besser verallgemeinern und ihre Vorhersagen über verschiedene Mischungen und Bedingungen hinweg verbessern, was die Zuverlässigkeit der Vorhersagen erhöht.

#Datenaugmentation für besseres Training

Um das Training der Gibbs-Duhem-informierten neuronalen Netze zu verbessern, wurde eine Strategie zur Datenaugmentation eingeführt. Dabei werden zusätzliche Datenpunkte für unterschiedliche Mischungszusammensetzungen erstellt, selbst wenn für diese spezifischen Zusammensetzungen keine experimentellen Werte vorliegen.

Durch zufällige Anpassungen der Zusammensetzungen bekannter Mischungen können wir synthetische Daten generieren. So kann das Modell aus einem breiteren Spektrum von Szenarien lernen und seine Vorhersagefähigkeit weiter verbessern.

#Testen der Modellleistung

Um die Effektivität dieser Modelle und des Trainingsansatzes zu bewerten, wurde eine umfassende Testreihe durchgeführt. Das Ziel war, die Leistung konventioneller ML-Methoden mit Gibbs-Duhem-informierten Methoden zu vergleichen.

#Bewertungsszenarien

• Zusammensetzungsinterpolation: Testen der Modelle auf Mischungen mit Zusammensetzungen, die während des Trainings nicht gesehen wurden, für die aber andere Mischungen existieren.
• Zusammensetzungsextrapolation: Überprüfung der Fähigkeit der Modelle, Aktivitätskoeffizienten bei völlig neuen Zusammensetzungen vorherzusagen, die in keinen Trainingsdaten verwendet wurden.
• Mischungsextrapolation: Überprüfung der Modellleistung bei völlig neuen Mischungen, die aus bekannten Komponenten bestehen, aber in anderen Kombinationen.

#Leistungsmetriken

Die Modelle wurden anhand von zwei Schlüsselfaktoren bewertet:

• Vorhersagegenauigkeit: Wie nah die Vorhersagen des Modells an tatsächlich gemessenen Werten sind.
• Thermodynamische Konsistenz: Wie gut die Vorhersagen des Modells den Prinzipien der Thermodynamik entsprechen, insbesondere gemessen an der Gibbs-Duhem-Gleichung.

#Ergebnisse der Studie

Die Ergebnisse der Tests zeigten, dass Gibbs-Duhem-informierte neuronale Netze die thermodynamische Konsistenz der Vorhersagen von Aktivitätskoeffizienten erheblich verbessern. Hier sind einige der Erkenntnisse:

• Höhere Genauigkeit: Die Modelle zeigten reduzierte Vorhersagefehler, besonders bei Zusammensetzungen, wo traditionelle Methoden Schwierigkeiten hatten.

• Verbesserte Verallgemeinerung: Bei Tests mit völlig neuen Mischungen und Zusammensetzungen hielten die Gibbs-Duhem-informierten Modelle eine hohe Genauigkeit und bewiesen ihre Robustheit.

• Verbesserte Vorhersagen zur Dampf-Flüssigkeits-Gleichgewicht: Mit diesen Modellen waren Vorhersagen bezüglich des Verhaltens von Flüssigkeiten bei der Verdampfung konsistenter und zuverlässiger.

#Fazit

Gibbs-Duhem-informierte neuronale Netze stellen einen bedeutenden Fortschritt in der Vorhersage von Aktivitätskoeffizienten für Flüssigkeitsmischungen dar. Durch die Einbeziehung thermodynamischer Prinzipien in den Trainingsprozess erreichen diese Modelle nicht nur eine höhere Vorhersagegenauigkeit, sondern auch Konsistenz über ein breites Spektrum von Mischungen und Bedingungen hinweg.

Die Kombination von Techniken des maschinellen Lernens mit etablierten thermodynamischen Regeln bietet einen vielversprechenden Weg für zukünftige Forschungen und Anwendungen im chemischen Ingenieurwesen. Während die Modelle sich weiter entwickeln und zusätzliche thermodynamische Einsichten einbeziehen, können wir sogar noch grössere Verbesserungen in der Vorhersageleistung erwarten.

Insgesamt transformiert der Einsatz von ML in diesem Bereich, wie wir Probleme in der Chemie angehen, und macht es einfacher, komplexe Verhaltensweisen von Mischungen vorherzusagen, die früher schwer zu analysieren waren. Die potenziellen Vorteile dieser Fortschritte können zu effizienteren Prozessen und Innovationen im chemischen Design führen.