Avances en la Representación de Átomos para la Ciencia de Materiales

La inteligencia artificial (IA) se ha vuelto una parte vital de la investigación en ciencias básicas, especialmente en campos como la ciencia de materiales y la química. En la última década, métodos como el Aprendizaje automático (ML) y el aprendizaje profundo (DL) han traído avances significativos en varias tareas. Estas incluyen predecir la estructura de proteínas, entender cómo los medicamentos se unen a los objetivos y predecir las propiedades de diferentes materiales.

En el estudio de materiales, los Materiales cristalinos, que tienen una estructura atómica repetitiva, juegan un papel crucial. Estos materiales pueden representarse usando gráficos, donde los átomos son nodos y las conexiones entre ellos son aristas. Esto permite el uso de redes neuronales gráficas (GNN) para analizar estas estructuras y predecir sus propiedades en base a características electrónicas como la energía de formación y el bandgap. Tradicionalmente, estos modelos dependen de características diseñadas manualmente que describen los átomos y sus disposiciones.

Presentamos un nuevo marco que utiliza datos de cristales no etiquetados para crear representaciones densas de átomos. Este enfoque puede mejorar los modelos basados en gráficos existentes, haciéndolos más precisos en la predicción de propiedades de materiales. Los resultados muestran que nuestro método captura efectivamente las propiedades químicas de los átomos y mejora significativamente el rendimiento de los modelos estándar de predicción de propiedades.

#El auge del aprendizaje automático en ciencia de materiales

Recientemente, el aprendizaje automático ha surgido como una herramienta poderosa en varios campos, incluida la ciencia de materiales y la química. Los investigadores utilizan ML para abordar problemas específicos en estos dominios, como predecir propiedades de materiales, generar nuevas moléculas e identificar descriptores críticos para procesos como la activación de CO2. Los trabajos iniciales en ciencia de materiales a menudo dependían de simulaciones de teoría funcional de densidad (DFT), que, aunque precisas, son intensivas en recursos y lentas. Esta limitación ha llevado a los investigadores a buscar métodos más eficientes basados en ML que puedan imitar los resultados de DFT sin esos altos costos computacionales.

Las técnicas de aprendizaje automático a menudo dependen de características predefinidas, mientras que los enfoques de aprendizaje profundo pueden aprender directamente de los datos, reduciendo así la necesidad de la intervención de expertos. En ciencia de materiales, entender las estructuras cristalinas es fundamental para muchas aplicaciones. La mayoría de los cristales existen en formas tridimensionales, que pueden transformarse en gráficos que mantienen su simetría periódica. Estos gráficos sirven como la base para los modelos de ML basados en gráficos que predicen diversas propiedades.

#Desafíos con las representaciones tradicionales de átomos

Los métodos tradicionales para inicializar átomos dentro de GNN a menudo utilizan codificación one-hot. Este enfoque puede llevar a resultados subóptimos debido a su capacidad limitada para captar información compleja sobre las interacciones y disposiciones de los átomos. En respuesta a este desafío, algunos han propuesto alternativas como representaciones distribuidas que brindan información más rica sobre los átomos.

Métodos anteriores, como Atom2Vec, se basaron en métodos como la descomposición en valores singulares (SVD) para crear representaciones basadas en vectores de características diseñados manualmente que requieren conocimiento específico del dominio. Otros modelos como SkipAtom tomaron un enfoque diferente utilizando técnicas de skip-gram para aprender representaciones de conjuntos de datos. Sin embargo, estos métodos a menudo pasan por alto las propiedades estructurales de los cristales, que son cruciales para mejores representaciones.

Para mejorar las representaciones de átomos, proponemos un nuevo marco de auto-codificador-decodificador llamado Extractor de Vectores de Átomos Cristalinos (CrysAtom). Este modelo aprende tanto de la información atómica como de los detalles estructurales a través de una combinación de técnicas de aprendizaje auto-supervisado y no supervisado. Nuestro enfoque busca mejorar la calidad de la representación y corregir las deficiencias en modelos anteriores.

#Contribuciones del marco propuesto

1. Somos los primeros en examinar el uso de un auto-codificador-decodificador combinado con una GNN para crear una representación de átomos más general que no depende de dominios específicos.
2. La efectividad de nuestro marco se mide en comparación con otras representaciones avanzadas de átomos en diversas tareas de predicción de propiedades.
3. Usando dos conjuntos de datos de materiales de referencia, demostramos que nuestras representaciones de átomos conducen a mejoras sustanciales en el rendimiento de varios modelos existentes de predicción de propiedades.
4. Abordamos el problema del sesgo de error de DFT incorporando una pequeña cantidad de datos experimentales durante el proceso de entrenamiento del modelo.

#Trabajo relacionado

Los enfoques basados en datos, particularmente aquellos basados en redes neuronales gráficas, se han vuelto cada vez más importantes para las tareas de predicción de propiedades vinculadas a las estructuras únicas de materiales cristalinos. Modelos anteriores pasaron por alto las propiedades periódicas de los cristales, pero trabajos más recientes han incluido tales factores, lo que ha llevado a un mejor rendimiento.

Por ejemplo, Matformer implementó un transformador de gráfico periódico para aprovechar la simetría periódica. Otros estudios, como PotNet, utilizaron potenciales interatómicos para Predicciones de Propiedades. Muchos métodos existentes dependen en gran medida de representaciones one-hot dispersas, lo que puede llevar a limitaciones en su capacidad para captar completamente las relaciones atómicas y sus propiedades.

Nuestro marco propuesto busca avanzar el estado del arte en este campo integrando información estructural e incorporando una función de pérdida no supervisada generalizada, lo que permite más flexibilidad y precisión sin requerir entradas adicionales como grupos espaciales.

#Descripción general del marco

Nuestro marco propuesto inicialmente crea una representación de átomos químicos a través de una estructura de auto-codificador. Este modelo procesa gráficos cristalinos de entrada y genera representaciones vectoriales densas de átomos, que pueden utilizarse para mejorar significativamente los modelos de predicción de propiedades.

El núcleo de nuestro marco es un codificador que captura la información química y estructural de un gráfico cristalino. El codificador trabaja agregando información de los átomos vecinos para codificar efectivamente las propiedades de cada nodo. El decodificador reconstruye las características de los nodos y la conectividad general de la estructura cristalina.

En nuestro enfoque, también incorporamos un marco de aprendizaje auto-supervisado (SSL) que aprovecha las correlaciones entre los gráficos originales y aumentados para producir representaciones robustas. Este mecanismo SSL mejora la calidad de las representaciones aprendidas mientras permite que el modelo genere incrustaciones significativas a partir de datos no etiquetados.

#Metodología para generar representaciones de átomos

El proceso comienza creando representaciones a partir de estructuras de gráficos cristalinos formadas por celdas unitarias repetitivas en tres dimensiones. Cada gráfico representa un multigráfico ponderado que denota los átomos dentro de la celda unitaria y sus conexiones.

Al emplear la arquitectura de codificador-decodificador, codificamos propiedades químicas en un espacio vectorial latente, permitiendo que el modelo aprenda de las estructuras atómicas presentes en el cristal y codifique efectivamente características relevantes.

El decodificador luego reconstruye tanto las características de los nodos como la información topológica, asegurándose de que capture tanto propiedades atómicas individuales como la disposición general dentro de la estructura cristalina.

#Extracción de vectores de átomos

La extracción de vectores de átomos es una parte central de nuestra metodología. Durante el entrenamiento, las representaciones ocultas generadas por el codificador se pasan a través de una función de mapeo para derivar vectores de características de átomos individuales. Este mapeo nos permite crear una representación actualizada para cada átomo, asegurando que los vectores evolucionen y se refinan a lo largo del proceso de entrenamiento.

Esta representación acumulativa para cada tipo de átomo es esencial para mantener una comprensión precisa de las características químicas y las relaciones entre los átomos en la estructura cristalina.

#Predicción de propiedades en etapas posteriores

Este estudio se centra en aplicar los vectores de características de átomos generados por nuestro marco para mejorar los modelos existentes de predicción de propiedades. Al integrar las representaciones densas en el marco de predicción, buscamos mejorar la precisión y eficiencia en la predicción de propiedades de materiales.

Evaluamos el rendimiento de nuestro modelo en múltiples conjuntos de datos y tareas de predicción de propiedades cristalinas de referencia. Los resultados iniciales indican que nuestras representaciones de átomos conducen a mejoras significativas en el rendimiento de predicción de varios modelos.

#Conjuntos de datos utilizados

Para nuestros experimentos, utilizamos una combinación de conjuntos de datos etiquetados y no etiquetados tanto para generar vectores de átomos densos como para evaluar predicciones de propiedades.

Recopilamos una cantidad sustancial de gráficos cristalinos no etiquetados de bases de datos reconocidas, que sirvieron como base para crear nuestras representaciones. Las tareas de predicción de propiedades en etapas posteriores utilizaron conjuntos de datos etiquetados con varias propiedades de materiales.

Los conjuntos de datos incluyeron propiedades como energía de formación, bandgap, módulo de compresión y módulo de corte, que son métricas esenciales en la ciencia de materiales.

#Resultados y análisis

Nuestros resultados experimentales demuestran la efectividad de nuestras representaciones de átomos cuando se integran en modelos de predicción de propiedades. Observamos mejoras sustanciales en la precisión de las predicciones en múltiples conjuntos de datos de materiales.

En particular, los modelos que usaron nuestras representaciones vectoriales densas mostraron un rendimiento mejorado en comparación con aquellos que dependían de características one-hot tradicionales. Los resultados indican que nuestro método captura efectivamente características químicas esenciales e información estructural.

Además, investigamos cómo nuestras representaciones de vectores de átomos podrían mitigar el sesgo de error de DFT al incorporar datos experimentales durante el entrenamiento. Los resultados sugieren que nuestro método reduce significativamente los errores de predicción que suelen estar presentes en modelos que dependen únicamente de cálculos de DFT.

#Preservación de propiedades periódicas

Uno de los aspectos críticos de nuestra representación es su capacidad para captar propiedades periódicas de los elementos. Al visualizar nuestras representaciones vectoriales densas, buscamos entender qué tan bien preservaban las similitudes químicas entre los átomos según se clasifican en la tabla periódica.

Se formaron clústeres de átomos similares, como los metales alcalinos y los metales alcalinotérreos, en las visualizaciones, lo que indica que nuestras representaciones reflejan efectivamente la reactividad química y las propiedades de enlace.

A través de este análisis, también examinamos casos específicos como el hidrógeno y el helio, que desafían la categorización convencional debido a sus características únicas. Nuestras representaciones mostraron posicionamientos matizados para estos elementos, destacando su naturaleza compleja en relación con su agrupamiento en la tabla periódica.

#Conclusión y futuras direcciones

En resumen, hemos introducido un nuevo marco diseñado para crear representaciones vectoriales densas para átomos cristalinos que mejoran significativamente las tareas de predicción de propiedades. Nuestro método combina de manera efectiva técnicas de aprendizaje no supervisado y auto-supervisado para generar representaciones robustas y generalizadas.

A través de un amplio análisis empírico, hemos demostrado que nuestro marco mejora el rendimiento de los predictores de propiedades existentes, captura propiedades periódicas con precisión y reduce los sesgos inherentes de error de DFT.

Investigaciones futuras podrían centrarse en incorporar complejidades adicionales, como interacciones de muchos cuerpos, para mejorar aún más las capacidades del modelo y ampliar su aplicabilidad en marcos más avanzados en la ciencia de materiales.