Verbesserung der Unsicherheitsvorhersagen in GNNs für Energieberechnungen

Graph-neuronale Netze (GNNs) sind eine Art von Machine-Learning-Modellen, die genutzt werden können, um Eigenschaften von Molekülen vorherzusagen. Diese Modelle haben grosses Potenzial gezeigt, um die entspannte Energie neuer Materialien vorherzusagen, was wichtig ist, um innovative Katalysatoren zu entdecken, die Energie effizienter speichern können. Allerdings gibt es eine grosse Herausforderung: GNNs haben oft Schwierigkeiten, zuverlässige Schätzungen der Unsicherheit bei der Vorhersage dieser Energiewerte zu liefern.

Unsicherheitsabschätzungen sind entscheidend, weil sie den Forschern helfen, zu verstehen, wann sie sich auf die Vorhersagen der Modelle verlassen können. Wenn ein GNN einen bestimmten Energiewert vorhersagt, ist es wichtig zu wissen, wie zuversichtlich das Modell in diese Vorhersage ist. Wenn das Modell unsicher ist, könnten weitere Berechnungen oder Experimente nötig sein, um die Ergebnisse zu überprüfen.

#Die Herausforderung der Unsicherheit in GNNs

GNNs haben Fortschritte dabei gemacht, traditionelle Methoden zur Berechnung der Energie in Materialien zu ersetzen, was sehr teuer und zeitaufwendig sein kann. Die meisten aktuellen Methoden berücksichtigen jedoch die Unsicherheit nicht ausreichend. Das ist besonders herausfordernd bei Berechnungen zur entspannten Energie, wo die Fehlerverteilung möglicherweise nicht typischen Mustern folgt.

Das Verständnis der Art dieser Fehler ist entscheidend, da es helfen kann, die Zuverlässigkeit der Vorhersagen zu verbessern. Daher müssen bessere Methoden zur Schätzung und Quantifizierung der Unsicherheit in GNN-Vorhersagen entwickelt werden.

#Vorgeschlagene Lösungen zur Unsicherheitsquantifizierung

In dieser Arbeit schlagen wir vor, dass traditionelle Metriken zur Bewertung von Unsicherheit möglicherweise nicht die beste Wahl für Vorhersagen von entspannter Energie sind. Stattdessen empfehlen wir Methoden, die keine spezifische Fehlerverteilung annehmen. Dieser Ansatz könnte ein klareres Bild davon geben, wie gut die Unsicherheitsabschätzungen funktionieren.

Wir konzentrieren uns darauf, eine neue Aufgabe zu entwickeln, um Unsicherheitsmethoden speziell für GNNs zu bewerten und nutzen eine Vielzahl von Datensätzen zum Testen. Unsere Ergebnisse zeigen, dass bestimmte distanzbasierte Ansätze die genauesten und effizientesten Unsicherheitsabschätzungen bei der Vorhersage entspannter Energien bieten können.

#Die Bedeutung einer effizienten Materialentdeckung

Da der Energiebedarf weiter wächst, ist es wichtig, neue Materialien für Katalysatoren zu finden. Die Verbesserung der Energiespeicherung aus erneuerbaren Quellen ist entscheidend, um den Klimawandel zu bekämpfen. Die rechnergestützte Materialentdeckung hilft, diesen Prozess zu beschleunigen, indem sie es Forschern ermöglicht, viele potenzielle Materialien schnell und kostengünstiger zu überprüfen als bei physischen Experimenten.

Jüngste Verbesserungen in GNNs und Machine-Learning-Techniken können den Prozess der Entdeckung neuer Materialien erheblich verbessern. Diese Methoden vereinfachen die Berechnungen, die nötig sind, um Energie und Kräfte auf verschiedenen atomaren Strukturen vorherzusagen, was entscheidend für die Optimierung der Katalysatorleistung ist.

#Verständnis von Vorhersagen zur entspannten Energie

Berechnungen zur entspannten Energie beinhalten die Minimierung der Energie einer bestimmten Struktur, um ihre stabilste Form zu finden. Für eine bestimmte Kombination aus Katalysator und Adsorbens steht diese minimale entspannte Energie in direktem Zusammenhang damit, wie gut der Katalysator reagieren und Reaktionswege auswählen kann.

Die Verwendung von GNNs für diese Vorhersagen kann den Prozess erheblich beschleunigen. Durch Techniken wie AdsorbML können Forscher Vorhersagen zur Adsorptionsenergie viel schneller ableiten als mit traditionellen Methoden, während sie dennoch ein angemessenes Mass an Genauigkeit beibehalten.

Trotz dieser Fortschritte liefern GNNs jedoch oft unzuverlässige Energievorhersagen, insbesondere wenn sie auf neue Situationen ausserhalb ihrer Trainingsdaten angewendet werden. Hier werden Unsicherheitsabschätzungen äusserst wichtig, da sie den Forschern helfen, wann sie dem Modell vertrauen und wann sie zusätzliche Berechnungen oder Überprüfungen suchen sollten.

#Untersuchung von Unsicherheitsvorhersagemethoden

In unserer Studie konzentrieren wir uns auf eine spezifische GNN-Architektur namens EquiformerV2, die für die Vorhersage molekularer Eigenschaften in Bezug auf Katalysatoren hoch angesehen ist. Wir vergleichen EquiformerV2 mit einem anderen erfolgreichen GNN-Modell namens Gemnet-OC. Beide Modelle werden in bestehenden Tools verwendet, um minimale entspannte Energien vorherzusagen, ohne die Kosten, die mit Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Berechnungen verbunden sind, zu verursachen.

Um zu bewerten, wie gut Unsicherheitsvorhersagemethoden funktionieren, untersuchen wir verschiedene etablierte Techniken. Diese Methoden zielen darauf ab zu messen, wie gut die Unsicherheitsvorhersagen eines Modells mit den tatsächlichen Ergebnissen übereinstimmen. Wir stellen fest, dass einige der gängigen Metriken in diesem Kontext möglicherweise nicht gut funktionieren, insbesondere da sie eine normale Fehlerverteilung annehmen, was oft nicht der Fall ist.

Wir schlagen bessere Kalibrierungstechniken vor, die auf Bootstrapping-Konfidenzintervallen basieren. Diese neuen Methoden konzentrieren sich darauf, festzustellen, ob die Unsicherheitsvorhersagen mit den tatsächlichen Fehlern übereinstimmen, was entscheidend für die Bewertung ihrer Zuverlässigkeit ist.

#Methoden zur Unsicherheitsquantifizierung

Wir haben vier Hauptmethoden zur Unsicherheitsvorhersage untersucht: Ensemble-Methoden, latente Raum-Distanzen, Mittelwert-Varianz-Schätzung und Sequenzregressionsmodelle.

#Ensemble-Methoden

Ensemble-Methoden beinhalten das Trainieren mehrerer ähnlicher Modelle auf ähnlichen Daten und die Nutzung der Variation in ihren Vorhersagen zur Schätzung von Unsicherheit. Wir haben verschiedene Sätze von GNNs für Energie-Berechnungen trainiert und uns auf die Vorhersage der Unsicherheit des EquiformerV2-Modells konzentriert.

#Latente Raum-Distanzen

Latente Raum-Distanzen nutzen die während des Trainings abgeleiteten Darstellungen der GNNs. Durch die Berechnung der Distanzen zwischen diesen Darstellungen können wir einschätzen, wie ähnlich oder unterschiedlich sie sind, was bei der Schätzung der Unsicherheit hilft, wenn das Modell mit neuen Daten konfrontiert wird.

#Mittelwert-Varianz-Schätzung

Die Mittelwert-Varianz-Schätzung beinhaltet das Hinzufügen neuer Ausgabekomponenten zum bestehenden Modell, um die Varianz der Energievorhersagen zu prognostizieren. Diese Methode ist effektiv, wenn das Modell Informationen aus vorherigen Vorhersagen nutzen kann, um die Unsicherheit zu bewerten.

#Sequenzregressionsmodelle

Sequenzregressionsmodelle berücksichtigen die Reihenfolge der Vorhersagen in einer Sequenz. Indem ein Modell im gesamten Prozess trainiert wird, kann es Muster erkennen, wie Unsicherheiten sich im Laufe der Zeit verhalten, was zu verbesserten Schätzungen der Unsicherheit führt.

#Validierung von Unsicherheitsvorhersagen

Um unsere Methoden zur Schätzung von Unsicherheit zu validieren, nutzen wir mehrere Metriken, die bewerten, wie gut die Vorhersagen mit den tatsächlichen Ergebnissen übereinstimmen. Wir erkennen, dass die meisten gängigen Metriken auf der Annahme von normalverteilten Fehlern basieren, was in unserem spezifischen Kontext möglicherweise nicht angebracht ist.

Wir verwenden zwei verteilungsfreie Methoden: den CI(Var(Z))-Test und das fehlerbasierte Kalibrierungsdiagramm. Diese Methoden ermöglichen es uns, zu bewerten, wie gut sich unsere Unsicherheitsabschätzungen verhalten, ohne Annahmen über Fehlerverteilungen zu treffen.

#CI(Var(Z))-Test

Der CI(Var(Z))-Test hilft zu bestimmen, ob eine Unsicherheitsmethode richtig kalibriert ist. Wenn die Unsicherheitswerte, die aus dem Modell abgeleitet wurden, im erwarteten Bereich liegen, deutet dies darauf hin, dass die Methode die Unsicherheit effektiv schätzt.

#Fehlerbasiertes Kalibrierungsdiagramm

Das fehlerbasierte Kalibrierungsdiagramm hilft dabei, Verbindungen zwischen vorhergesagter Unsicherheit und tatsächlichen Fehlermassen zu visualisieren. Indem Vorhersagen basierend auf ihren Unsicherheitsabschätzungen gruppiert und mit den entsprechenden tatsächlichen Fehlern verglichen werden, können wir erkennen, ob die Vorhersagen des Modells zuverlässig sind.

#Leistungsbenchmarking von Unsicherheitsmethoden

Nach unserem Validierungsprozess benchmarken wir die verschiedenen Unsicherheitsvorhersagemethoden gegeneinander. Die Methode der latenten Distanz scheint die beste Leistung zu zeigen, was darauf hindeutet, dass sie die Unsicherheiten, die während der Berechnungen zur entspannten Energie auftreten, effektiv erfasst.

Während alle Methoden ein gewisses Mass an Unsicherheit in ihren Vorhersagen zeigen, sticht die Methode der latenten Distanz durch ihre Fähigkeit hervor, im Vergleich zu anderen Techniken gut kalibriert zu bleiben.

#Interpretable Beispiele

Um die Wirksamkeit unserer Methoden zur Unsicherheitsvorhersage weiter zu demonstrieren, untersuchen wir mehrere spezifische Fallstudien mit verschiedenen Materialsyste. Diese Beispiele sollen veranschaulichen, wie vorhergesagte Unsicherheiten mit dem tatsächlichen Verhalten übereinstimmen und die Zuverlässigkeit unserer Methoden unterstreichen.

#Beispiel von Bulk-Materialien

In unserem ersten Beispiel analysieren wir das Verhalten von Kupfer- und Titanoxid-Bulkmaterialien. Da keines dieser Systeme in unseren Trainingsdaten vorhanden war, erwarteten wir hohe Unsicherheitsvorhersagen. Wie erwartet überwogen die Schwankungen der Energiewerte durch Änderungen des Abstands zwischen Atomen die erwartete Vorhersage des Modells und bestätigten unsere Vorahnung.

#Beispiel des Aluminiumscheiben-Systems

Als nächstes haben wir ein Aluminiumscheiben-System getestet, das einige Ähnlichkeiten zu Strukturen aufweist, die in den Trainingsdaten gesehen wurden, auch wenn es kein genaues Match war. Hier variierte die vorhergesagte Unsicherheit gut mit den beobachteten Schwankungen in der Energie bei verschiedenen interatomaren Abständen, was bestätigte, dass das Modell seine Unsicherheit genau einschätzte.

#Beispiel der Sauerstoffabdeckung auf Platin

Wir haben auch verschiedene Ebenen der Sauerstoffabdeckung auf einer Platinoberfläche untersucht. Mit zunehmender Abdeckung stiegen die Unsicherheitsvorhersagen gleichmässig an, was unseren Erwartungen entsprach, da mehr ausserhalb des Bereichs liegende Situationen eingeführt wurden. Dieses Verhalten hebt hervor, wie gut kalibriert unsere Unsicherheitsabschätzungen über verschiedene Szenarien hinweg sind.

#Fazit

Effektive Unsicherheitsvorhersagemethoden für GNN-Berechnungen zur entspannten Energie spielen eine entscheidende Rolle bei der Verbesserung der Materialentdeckungsprozesse. Durch die Nutzung von verteilungsfreien Metriken zur Validierung der Unsicherheit können wir die Zuverlässigkeit von GNN-Vorhersagen verbessern.

Unsere Ergebnisse zeigen, dass latente Distanzmethoden in dieser Aufgabe besser abschneiden als andere Unsicherheitsmassnahmen und betonen die Bedeutung der Auswahl geeigneter latenter Darstellungen für eine genaue Unsicherheitskalibrierung.

Während wir weiterhin an der Verfeinerung dieser Ansätze arbeiten, ermutigen wir zu einer weiteren Erforschung der Unsicherheitsabschätzung in GNNs, um den Weg für verbesserte Methoden und Techniken zu ebnen, die das Feld der rechnergestützten Materialentdeckung vorantreiben können.