Interazioni magnetiche nel bilayer di CrI svelate

Il bilayer CrI ha attirato interesse per la sua strana capacità di passare da uno stato ferromagnetico a uno stato antiferromagnetico quando si cambia l'ordine di impilamento. Questo comportamento mette in evidenza il ruolo cruciale dello scambio interlayer, che non è stato studiato a fondo. La maggior parte delle ricerche esistenti considera solo la parte isotropica di questo scambio. Per affrontare questo problema, utilizziamo una combinazione di metodi computazionali avanzati per analizzare lo scambio interlayer anisotropico nel bilayer CrI, concentrandoci su due tipi specifici di interazioni: l'Interazione Dzyaloshinskii-Moriya (DMI) e l'Interazione Kitaev (KI).

Abbiamo sviluppato un nuovo metodo computazionale che ci consente di ottenere con precisione gli elementi fuori diagonale della matrice di scambio. Esaminando due diversi arrangiamenti di impilamento del bilayer, abbiamo scoperto che c'è una debole KI interlayer e una DMI significativamente più forte quando il bilayer è in una struttura monoclinica. Al contrario, sia la KI che la DMI sono assenti nella struttura romboedrica. Abbiamo anche dimostrato come queste interazioni anisotropiche variano a seconda della distanza tra i livelli, dell'ordine di impilamento e della forza di accoppiamento spin-orbita.

Incredibilmente, abbiamo trovato che l'anisotropia del singolo atomo dipende in modo significativo dall'ordine di impilamento, aumentando di circa il 50% passando da un arrangiamento monoclinico a uno romboedrico. È fondamentale notare che gli ioduri nella struttura sono particolarmente efficaci nel facilitare la DMI grazie ai loro grandi orbitali e al forte accoppiamento spin-orbita. Studi precedenti hanno dimostrato risultati simili solo in multilayer metallici, dove gli effetti DMI sono molto più estesi. Le nostre intuizioni suggeriscono che controllare gli arrangiamenti spin nei bilayer magnetici bidimensionali potrebbe essere un'opzione fattibile.

L'emergere di magneti bidimensionali (2D), come CrI e CrGeTe, ha scatenato una vasta gamma di indagini scientifiche per esplorare il potenziale di nuove eterostrutture magnetiche van der Waals (VdW). Con la disponibilità di vari materiali 2D, le combinazioni possibili sono infinite. Tra di essi, i bilayer di CrI si distinguono per le loro proprietà uniche. Le ricerche attuali indicano che le caratteristiche magnetiche del bilayer CrI possono essere manipolate attraverso campi elettrici, drogaggio, applicazione di pressione e torsione. Studi teorici hanno previsto che la direzione della magnetizzazione all'interno di uno strato possa essere alterata utilizzando la coppia spin-orbita, e sono state discusse possibili fenomeni come l'effetto fotogalvanico magnetico e i poloni magnetici.

Tuttavia, per sfruttare le capacità del bilayer CrI in dispositivi pratici, è essenziale avere una chiara comprensione di come gli strati interagiscono magneticamente.

In un monostrato di CrI, gli atomi di cromo sono disposti in un reticolo a nido d'ape e circondati da ottanti di iodio che si condividono i bordi. Sotto una certa temperatura, gli spin sugli atomi di cromo si allineano parallelamente, portando al ferromagnetismo con magnetizzazione fuori piano. L'energia necessaria per mantenere questo ordine magnetico proviene dall'interazione di due tipi di anisotropia: anisotropia del singolo atomo (SIA) e anisotropia del doppio atomo (TIA). La TIA nasce considerando le interazioni tra gli ioni di cromo più vicini e viene tipicamente derivata utilizzando un modello generalizzato di Heisenberg-Kitaev. Questo modello include non solo interazioni isotropiche, ma anche aspetti anisotropici come le interazioni Kitaev e pseudo-dipolari simmetriche, che dipendono dalle orientazioni dei legami.

La SIA, che domina l'anisotropia magnetica in CrI, proviene principalmente dall'accoppiamento spin-orbita degli atomi di iodio. La forza di questo accoppiamento è fondamentale per CrI per raggiungere una temperatura di Curie superiore ai suoi omologhi CrBr e CrCl, dove quest'ultimo ha un accoppiamento spin-orbita più debole. Sebbene la DMI possa anche derivare dall'accoppiamento spin-orbita, la sua presenza dipende dall'assenza di un centro di inversione nei legami Cr-Cr. Quindi, sebbene la DMI possa essere minima tra gli atomi di Cr più vicini, è consentita tra i vicini di secondo ordine, dove può influenzare gli spettri di magnon.

Lo scambio interlayer, sebbene più debole dello scambio all'interno di ciascun strato, può giocare un ruolo cruciale nel determinare l'orientamento della magnetizzazione tra gli strati. Sebbene questo accoppiamento sia tipicamente isotropico a causa della struttura simmetrica del bilayer CrI, la possibile apparizione locale di DMI potrebbe portare a effetti interessanti nelle texture magnetiche se i vincoli di simmetria globale fossero alleviati. Studi recenti indicano che gli skyrmioni, che sono texture di spin stabili spesso risultanti dalla DMI, potrebbero essere generati da interazioni magnetiche moire in bilayer CrI twistati.

Anatomicamente, possiamo pensare al bilayer CrI come composto da due strati impilati insieme, dove ciascuno strato assume una struttura romboedrica o monoclinica. L'impostazione romboedrica, o fase a bassa temperatura, favorisce l'ordinamento ferromagnetico interlayer, mentre l'arrangiamento monoclinico, o fase ad alta temperatura, tende verso un ordine antiferromagnetico stratificato.

L'accoppiamento interlayer, per lo più di natura super-superexchange, complica la comprensione delle interazioni microscopiche a causa della moltitudine di percorsi di hopping che devono essere considerati. Nonostante il comportamento complesso atteso, la maggior parte degli studi ha trattato lo scambio interlayer come isotropico date le caratteristiche centrosimmetriche della rete. Tuttavia, scoperte recenti puntano verso variazioni locali nella DMI possibili tra vicini specifici.

Nel nostro studio, abbiamo esaminato attentamente come gli arrangiamenti di impilamento influenzano le interazioni DMI e KI. Abbiamo condotto calcoli della teoria del funzionale della densità per studiare le diverse sequenze di impilamento nel bilayer CrI. Partendo da un modello semplice di due spin perpendicolari, abbiamo trovato che la direzione e l'arrangiamento degli spin alterano significativamente il paesaggio energetico.

Per la struttura romboedrica, i nostri risultati indicano che sia i vicini interlayer più vicini che quelli di secondo ordine mostrano una DMI che è piccola ma significativa. Al contrario, questi scambi sono assenti nella struttura monoclinica. Abbiamo utilizzato analisi di simmetria per assicurarci che i nostri risultati fossero allineati con i quadri teorici consolidati.

I nostri risultati suggeriscono anche che sequenze di impilamento diverse portano a proprietà magnetiche efficaci variate, con una DMI interlayer più forte che emerge in determinate configurazioni. Inoltre, la capacità di regolare le distanze interlayer utilizzando la pressione consente nuovi approcci per manipolare le forze di DMI che non sarebbero disponibili in sistemi multilayer simili.

Attraverso questa ricerca, abbiamo dimostrato come il bilayer CrI mostri interazioni magnetiche uniche e interessanti, rivelando la complessità dietro quelli che potrebbero sembrare semplici arrangiamenti di impilamento. Questo lavoro apre la strada a future indagini su come questi materiali possono essere utilizzati in dispositivi magnetici avanzati, fornendo anche intuizioni su fenomeni magnetici più ampi attraverso vari materiali 2D.

Per concludere, sebbene il bilayer CrI possa non essere attualmente il miglior candidato per mostrare la DMI interlayer, i nostri risultati stabiliscono le basi per future esplorazioni. La lezione fondamentale è che comprendere e controllare le interazioni in gioco nei magneti 2D come il CrI è cruciale per sfruttare il loro potenziale nelle applicazioni reali. La ricerca futura si concentrerà nel trovare materiali 2D adatti che possano combinarsi efficacemente con il CrI per massimizzare le sue proprietà uniche e aprire nuove strade nel campo del magnetismo.