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# 物理学# 強相関電子# 超伝導

ムルンスカイト:ユニークな磁性材料

ムルンスカイトの魅力的な磁気特性とその構造的重要性に迫る。

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ムルンスカイト:磁気の謎ムルンスカイト:磁気の謎の中で調べる。ムルンスカイトのユニークな磁気特性を乱れ
目次

ムルンスカイト、KFeCuSとしても知られるこの材料は、二つのタイプの高温超伝導体の間に位置する興味深い物質なんだ。これらの超伝導体といくつかの特性を共有しているけど、ユニークな特徴も持っている。半導体のように振る舞うんだ、銅酸化物に使われる材料に似ている一方で、金属鉄-リン酸塩のような構造も持っている。ムルンスカイトの魅力的な点の一つは、その磁気的な挙動だ。ある温度以下では、反強磁性特性を示すんだけど、これはその磁気モーメントが逆の方向に揃っていることを意味する。

中性子を使った様々な測定や、モスバウアー分光法、X線光電子分光法を通じて、研究者たちはムルンスカイトの磁気秩序が特別な波パターンを持っていることを発見した。この秩序はほぼ整合的だと言われていて、他の材料で見られる期待されるパターンにきちんとは収まらないんだ。ムルンスカイトに存在する唯一の磁気原子は鉄で、これらの原子は材料の中にランダムに散らばっている。構造の他のほとんどの部位は、非磁性の銅原子に占められている。

ムルンスカイトの構造の重要性

ムルンスカイトの魅力的な磁気特性は、この鉄原子の配置の乱れにもかかわらず、どうやってその特性が発展するのかについての疑問を引き起こす。ほとんどの磁性材料では、磁気原子の位置が材料全体の挙動にとって重要なんだけど、ムルンスカイトはこの考えに挑戦しているように見える。ランダムな分布の中に鉄が存在することは、磁気モーメントがどのように生じるかの理解を複雑にするんだ。

ムルンスカイトの構造は、超伝導銅酸化物とリン酸塩の両方に接続することを可能にしている。重要な違いは、材料の中でリガンドの役割にある。銅酸化物では、銅と酸素のリガンド間で電荷が移動することが起こり、銅の軌道があまり重ならないようにする。このことが、銅酸化物の超伝導特性に必要な局所的なホールを生み出す。

リン酸塩では、鉄とヒ素のリガンド間の相互作用が、より金属的な構造を作り出す。基本的に、銅酸化物は伝導性と局所的な電荷の明確な区別がある一方で、リン酸塩は磁気的相互作用に影響を受けた挙動を示す。ムルンスカイトは、この二つの特性のブレンドみたいなものだ。この化合物の硫黄リガンドは部分的にしか開いていなくて、磁気的および電子的特性の面白い相互作用を可能にしている。

無秩序からの秩序の出現

ムルンスカイトの挙動は、無秩序から秩序がどのように生じるかという、より広い科学的探求を明らかにする。秩序の出現は現代科学の重要なトピックで、複雑なシステムの理解の基盤を形成するんだ。科学者たちは、この現象を探求して、多様な材料の挙動を支配する原則を明らかにしようとしている。

ムルンスカイトは、異常なシナリオを提供しているんだ:鉄原子の配置が無秩序であっても、材料は一貫した磁気特性を示す。このことは、高エントロピー合金で見られる概念と一致するが、それは原子構造が非常に無秩序で、ユニークな物理的特性を生む材料なんだ。ただ、ムルンスカイトの状況は違っていて、その結晶構造が安定しているため、鉄の分布のランダム性がその構造と磁気特性にどのように影響を及ぼすかを調査できるんだ。

ムルンスカイトの組成と構造の調査

ムルンスカイトを研究するために、研究者たちはまず二段階のプロセスを使って単結晶を合成する。初めに鉄銅硫化物から始めて、次にカリウムを加えて、溶融からゆっくりと単結晶を成長させる。この丁寧なプロセスは、高品質なサンプルを得るために必要なんだ。

測定は中性子回折やモスバウアー分光法など、様々な技術を使って行われる。中性子回折は、材料が中性子をどのように散乱するかを調べて、結晶構造や磁気特性についての洞察を提供する。これらの技術は、ムルンスカイトの魅力的な特性、例えば磁気秩序が形成され始める温度を明らかにする。

ムルンスカイトの結晶構造は四方晶で、特定の格子パラメータがその寸法を定義している。様々な分析では、鉄と銅が同じ結晶学的な位置を共有していることが示され、電子顕微鏡を使用した研究では、鉄原子の大きなクラスタリングや秩序は見られない。元素分析はさらに、鉄の分布がランダムであり、1原子%のオーダーの変動があることを確認している。

磁気挙動の理解:実験結果

ムルンスカイトの磁気特性は複雑で、温度によって進化する。高温では、ムルンスカイトは常磁性の応答を示し、これは多くの磁性材料で見られる一般的な挙動と一致する。あるしきい値以下に冷却すると、短距離の磁気相関が現れる。温度が下がるにつれて長距離の磁気秩序が観察され、二つの異なる磁気ドメインが明らかになる。

これらの発見は、ムルンスカイトの磁気秩序が単純ではなく、より秩序ある状態への徐々の移行を含んでいることを強調している。面内と面外の感受率測定のための異なる曲線は、磁気モーメントが主に特定の面内に整列していることを示唆している。

移行温度は、熱容量測定を通じて確認され、磁気的な挙動を示す穏やかなピークが浮き彫りになる。強磁性成分の不在は、ムルンスカイトが主に反強磁性であり、鉄イオンが重要な役割を果たしていることを示している。

中性子回折:磁気構造を深く探る

中性子回折は、ムルンスカイトの独特な磁気構造を理解するために不可欠だ。中性子が材料とどのように相互作用するかを調べることで、磁気モーメントの配置や磁気秩序の性質についての洞察が得られる。さまざまな温度で収集されたデータは、磁気挙動の進化を示していて、長距離の磁気秩序の始まりを強調している。

高温では、回折パターンは結晶格子だけを反映していて、磁気秩序の兆候は見られない。温度が下がるにつれて、短距離の磁気相関が現れ、広がった散乱ピークによって示される。温度が下がるにつれて新しいブラッグピークが形成され、長距離の磁気秩序の確立を示す。

ムルンスカイトの興味深い点の一つは、観察された磁気構造に寄与する二つの別々の磁気伝播ベクトルが特定されたことだ。この二重性は、複雑な磁気相互作用の存在を示唆しており、無秩序な磁気イオンを持つシステムで秩序がどのように生じるかの理解をさらに複雑にしている。

モスバウアー分光法:局所的なFe環境の分析

モスバウアー分光法を使うことで、研究者たちはムルンスカイト内の鉄原子の局所環境を調べることができる。異なる温度で鉄原子がガンマ放射線にどのように反応するかを測定することで、材料内の鉄イオンの磁気的な挙動や電子状態についての貴重な洞察が得られる。

得られたスペクトルは、高温で二つの常磁性サイトを示し、これは鉄が占有できる異なる環境に関連している。温度が下がると、第三の磁気サイトが現れ、鉄原子がより長距離の秩序に整列し始めることを示している。この挙動は、ムルンスカイトの磁気特性が温度と共に進化し、低温で単一の秩序された磁気構造に移行することを示している。

常磁性サイトの割合は温度が下がるにつれて減少し、磁気サイトは支配的になっていき、特定の温度以下で飽和する。このことは、鉄の分布がランダムであっても、材料が一貫した磁気状態を達成できることを示している。

理論的枠組み:スピン相互作用の理解

ムルンスカイトの複雑な磁気挙動を明らかにするために、研究者たちは理論モデルを用いて鉄イオン間の相互作用を理解しようとしている。これらのモデルは、スピン相互作用を調べて、全体的な磁気特性への寄与を検討するものだ。

ムルンスカイトでは、最近接および隣接次の鉄の近隣間での相互作用が発生し、相互作用する鉄イオンのクラスターが形成される。これらのクラスターは局所的な磁気モーメントによって特徴づけられ、材料の全体的な磁気応答を形作る上で重要な役割を果たしている。

シミュレーションは、これらの相互作用が異なる温度でどのように機能するかについてのより深い洞察を提供する。研究者たちは、無秩序な配置が存在しても、磁気スピンのクラスタリングが全体の磁気信号の増幅をもたらすことを発見し、局所的な相互作用が材料の挙動を理解する上で基本的であることを示している。

結論:ムルンスカイトのユニークな特性の影響

ムルンスカイトは、磁気学と材料科学の研究において魅力的なケースを示している。無秩序な磁気イオンの配置の中で長距離の磁気秩序を示す能力は、材料における磁気の伝統的な考え方に挑戦する。

この発見は、鉄イオン間の相互作用と硫黄リガンドの役割が、無秩序から秩序がどのように生じるかを理解する上で重要であることを示唆している。この理解は、ユニークな磁気特性に基づく新技術の開発において材料設計の可能性を開く。

その影響はムルンスカイト自体を超えて広がる。この材料を研究することで得られた洞察は、磁性材料の広範な分野に大きく貢献し、他の無秩序なシステムやその出現する特性を調査するためのフレームワークを提供することができる。

オリジナルソース

タイトル: High-entropy magnetism of murunskite

概要: Murunskite (K$_2$FeCu$_3$S$_4$) is a bridging compound between the only two known families of high-temperature superconductors. It is a semiconductor like the parent compounds of cuprates, yet isostructural to metallic iron-pnictides. Moreover, like both families, it has an antiferromagnetic (AF)-like response with an ordered phase occurring below $\approx$ 100 K. Through comprehensive neutron, M\"ossbauer, and XPS measurements on single crystals, we unveil AF with a nearly commensurate quarter-zone wave vector. Intriguingly, the only identifiable magnetic atoms, iron, are randomly distributed over one-quarter of available crystallographic sites in 2D planes, while the remaining sites are occupied by closed-shell copper. Notably, any interpretation in terms of a spin-density wave is challenging, in contrast to the metallic iron-pnictides where Fermi-surface nesting can occur. Our findings align with a disordered-alloy picture featuring magnetic interactions up to second neighbors. Moreover, in the paramagnetic state, iron ions are either in Fe$^{3+}$ or Fe$^{2+}$ oxidation states, associated with two distinct paramagnetic sites identified by M\"ossbauer spectroscopy. Upon decreasing the temperature below the appearance of magnetic interactions, these two signals merge completely into a third, implying an orbital transition. It completes the cascade of (local) transitions that transform iron atoms from fully orbitally and magnetically disordered to homogeneously ordered in inverse space, but still randomly distributed in real space.

著者: D. Tolj, P. Reddy, I. Živković, L. Akšamović, J. R. Soh, K. Komȩdera, I. Biało, C. M. N. Kumar, T. Ivšić, M. Novak, O. Zaharko, C. Ritter, T. La Grange, W. Tabiś, I. Batistić, L. Forró, H. M. Rønnow, D. K. Sunko, N. Barišić

最終更新: 2024-06-24 00:00:00

言語: English

ソースURL: https://arxiv.org/abs/2406.17108

ソースPDF: https://arxiv.org/pdf/2406.17108

ライセンス: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

変更点: この要約はAIの助けを借りて作成されており、不正確な場合があります。正確な情報については、ここにリンクされている元のソース文書を参照してください。

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