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Rivelati i misteri magnetici dell'ossido di cerio

Nuovi studi mettono in luce il comportamento e le proprietà magnetiche uniche del Ce2O3.

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L'ossido di cerio, conosciuto come Ce2O3, ha catturato l'attenzione di recente per le sue strane proprietà magnetiche. I ricercatori sono particolarmente interessati al suo forte effetto magnetodielettrico, un fenomeno in cui il materiale mostra cambiamenti significativi nelle sue proprietà elettriche quando esposto a un campo magnetico. Questo effetto appare vicino a una temperatura chiamata temperatura di Neel, che per Ce2O3 è intorno ai 6,2 K.

Nonostante studi precedenti suggerissero che Ce2O3 avesse un ordine magnetico a lungo raggio, ci sono state alcune controversie a causa della mancanza di prove chiare. Gli esperimenti di diffrazione di neutroni non hanno mostrato in modo coerente i segnali magnetici attesi in questo materiale. Pertanto, erano necessarie nuove indagini per chiarire il comportamento magnetico di Ce2O3, particolarmente sotto la temperatura di Neel.

La fase a bassa temperatura di Ce2O3

Per comprendere meglio la fase a bassa temperatura di Ce2O3, è stata condotta una serie di esperimenti. I ricercatori hanno utilizzato varie tecniche come misurazioni di suscettibilità magnetica, analisi della Capacità termica, diffrazione di neutroni e diverse forme di scattering inelastico di neutroni. Questi metodi hanno fornito spunti su come il materiale si comporta mentre si raffredda sotto la temperatura di Neel.

L'analisi della suscettibilità magnetica e della capacità termica ha indicato che ci sono cambiamenti distinti in come Ce2O3 risponde alle variazioni di temperatura. Queste variazioni suggeriscono che i momenti magnetici degli ioni di cerio, cruciali per le proprietà magnetiche, cominciano a organizzarsi in schemi specifici a basse temperature.

Evidenza di Ordinamento Magnetico

Gli esperimenti di rotazione del spin di muoni (SR) hanno fornito prove significative di ordinamento magnetico in Ce2O3. L'SR è una tecnica sensibile in grado di rilevare piccoli campi magnetici all'interno dei materiali. Quando i ricercatori hanno condotto misurazioni in assenza di campo, hanno osservato segnali deboli a temperature superiori alla temperatura di Neel. Tuttavia, man mano che la temperatura scendeva sotto questa soglia, sono apparse chiare oscillazioni nei dati. Questo fenomeno indica la presenza di un ordine magnetico mentre i muoni cominciavano a sperimentare un campo magnetico locale.

Inoltre, le misurazioni di SR in campo longitudinale a temperature molto basse hanno confermato che l'ordinamento magnetico era stabile, senza segni di disintegrazione nei campi magnetici applicati. Questa stabilità ha rassicurato i ricercatori sulla robustezza dell'ordine magnetico in Ce2O3.

Tecniche di scattering di neutroni

Gli esperimenti di scattering di neutroni, in particolare utilizzando metodi a tempo di volo (TOF) e tridimensionali, hanno permesso un'analisi dettagliata delle eccitazioni magnetiche in Ce2O3. I risultati hanno indicato l'esistenza di eccitazioni di magnon dispersive a basse temperature, che sono eccitazioni collettive delle onde di spin. Queste onde di spin hanno ulteriormente confermato che devono esserci forme ordinate di momenti magnetici nel materiale.

Studi dettagliati utilizzando TOF hanno rivelato schemi di scattering coerenti con fononi e eccitazioni del campo cristallino legate agli ioni di cerio. Questi risultati hanno corroborato studi precedenti di scattering Raman, che hanno osservato eccitazioni miste simili in Ce2O3 man mano che la temperatura diminuiva.

Parametri di ordine e analisi del campo cristallino

La ricerca sugli effetti del campo cristallino in Ce2O3 ha identificato la simmetria che circonda gli ioni di cerio. Gli ioni di cerio sperimentano una disposizione specifica con gli atomi di ossigeno, portando a una simmetria definita che influisce sulle proprietà magnetiche.

Il modello del campo cristallino utilizzato nell'analisi ha indicato che lo stato fondamentale degli ioni di cerio possiede strutture a doppietto, che si allineano con le aspettative delle previsioni teoriche. Tuttavia, la natura delle eccitazioni ha anche suggerito interazioni più complesse che potrebbero derivare dalla correlazione tra la struttura reticolare e le proprietà magnetiche.

Misurazioni della capacità termica

La capacità termica è una misura fondamentale che indica come un materiale immagazzina energia termica. Per Ce2O3, le misurazioni della capacità termica effettuate da 1,8 K a 70 K hanno mostrato una notevole anomalia a lambda alla temperatura di Neel. Questa anomalia suggerisce una transizione di fase di secondo ordine, indicando un cambiamento significativo nel modo in cui il materiale immagazzina energia mentre transita in uno stato magneticamente ordinato.

I dati sulla capacità termica sono stati analizzati per isolare i contributi provenienti da varie fonti, incluse le eccitazioni magnetiche e le vibrazioni reticolari. L'analisi ha fornito importanti spunti sulle interazioni che avvengono all'interno del materiale mentre subisce la transizione di fase.

Risultati sulla suscettibilità magnetica

Le misurazioni della suscettibilità magnetica hanno fornito informazioni preziose sulle interazioni all'interno di Ce2O3. Il comportamento del materiale a temperature elevate è stato descritto bene utilizzando una legge di Curie-Weiss, che è caratteristica dei materiali che presentano proprietà magnetiche. Man mano che la temperatura si avvicinava alla temperatura di Neel, la suscettibilità aumentava bruscamente, indicando un forte insorgere di correlazioni antiferromagnetiche.

Tuttavia, non sono state osservate differenze significative tra misurazioni a campo zero e misurazioni a campo applicato. Questa osservazione implica che non ci sia un momento ferromagnetico debole o disordine significativo all'interno della struttura, sostenendo l'idea di un ordine magnetico a lungo raggio.

Osservazioni di diffrazione di neutroni

Gli esperimenti di diffrazione di neutroni sono stati essenziali per comprendere la struttura cristallina di Ce2O3. Tecniche di diffrazione a raggi X e diffrazione di neutroni su polvere sono state utilizzate per indagare la purezza di fase e le caratteristiche strutturali del materiale. I risultati non hanno mostrato impurità significative che influenzassero le proprietà magnetiche.

Durante gli esperimenti, non sono stati rilevati picchi di Bragg magnetici al di sotto della temperatura di Neel, il che è notevole perché tali picchi indicherebbero solitamente stati magnetici ordinati. Questa mancanza di picchi magnetici rilevabili ha portato a dibattiti su se l'ordine magnetico in Ce2O3 possa essere compreso attraverso modelli dipolari convenzionali o se siano coinvolti multipoli di ordine superiore più complessi.

Il ruolo dell'ordine multipolare

Una delle scoperte significative dalle indagini su Ce2O3 è la suggestione che multipoli magnetici di ordine superiore potrebbero contribuire alle proprietà osservate. Mentre le misurazioni tradizionali utilizzando la diffrazione di neutroni impongono limiti severi sulla dimensione possibile dei momenti dipolari ordinati, le prove provenienti dalla rotazione del spin di muoni indicano uno stato magnetico più complesso.

La combinazione di queste osservazioni porta all'idea che un ordine multipolare potrebbe essere presente in Ce2O3, il che spiegherebbe perché le misurazioni convenzionali non riescono a catturare l'intera immagine del suo comportamento magnetico. Questo spunto allinea Ce2O3 con altri magneti a elettroni f noti che mostrano caratteristiche multipolari simili.

Conclusione

Gli studi condotti su Ce2O3 hanno fornito spunti cruciali sulle sue proprietà magnetiche. La conferma dell'ordine magnetico a lungo raggio attraverso la rotazione del spin di muoni, insieme alle prove di magnoni dispersivi provenienti dallo scattering di neutroni, rappresenta un significativo avanzamento nella comprensione di questo materiale.

L'interazione tra i particolari effetti del campo cristallino, le anomalie della capacità termica e il potenziale per interazioni multipolari complesse suggerisce che Ce2O3 sia un materiale affascinante che merita ulteriori studi. La ricerca futura potrebbe scoprire ulteriori dettagli sull'ordinamento multipolare e il suo accoppiamento a varie proprietà del materiale.

In generale, queste scoperte contribuiscono a una maggiore comprensione dei materiali a base di cerio e dei loro fenomeni esotici, aprendo la strada a future innovazioni nella ricerca sui materiali magnetici.

Fonte originale

Titolo: Direct confirmation of long-range magnetic order and evidence for multipoles in Ce$_{2}$O$_{3}$

Estratto: The sesquioxide, Ce$_{2}$O$_{3}$, has been a material of intense interest in recent years due to reports of an anomalous giant magnetodielectric effect and emergent mixed crystal field-phonon (vibronic) excitations below a putative antiferromagnetic transition at T$_{N}$ = 6.2 K. The claim of long-range magnetic order in this material is based on heat capacity and temperature-dependent susceptibility measurements; however, multiple neutron diffraction studies have been unable to distinguish any magnetic Bragg peaks. In this article, we present the results of a comprehensive investigation of the low-temperature phase in symmetry-broken polycrystalline Ce$_{2}$O$_{3}$ using a combination of magnetic susceptibility, heat capacity, neutron diffraction, triple-axis and time-of-flight (TOF) inelastic neutron scattering (INS), and muon spin rotation ($\mu$SR). Our measurements and subsequent analysis confirm that the transition at T$_{N}$ can be associated with the ordering of moments on the Ce$^{3+}$ site. Both a spontaneous magnetic order observed with $\mu$SR and a dispersive spin-wave spectrum observed with inelastic neutron scattering suggest a model wherein planar dipoles order antiferromagnetically. Notable inconsistencies between $\mu$SR and neutron scattering data within the dipole picture provide strong evidence for the ordering of higher-order moments.

Autori: Alexandra Cote, J. Eddie Slimak, Astha Sethi, Dalmau Reig-i-Plessis, Qiang Zhang, Yang Zhao, Devashibhai Adroja, Gerald Morris, Taras Kolodiazhnyi, Alannah M. Hallas, Jeffrey W. Lynn, S. Lance Cooper, Gregory J. MacDougall

Ultimo aggiornamento: 2023-03-21 00:00:00

Lingua: English

URL di origine: https://arxiv.org/abs/2303.11878

Fonte PDF: https://arxiv.org/pdf/2303.11878

Licenza: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

Modifiche: Questa sintesi è stata creata con l'assistenza di AI e potrebbe presentare delle imprecisioni. Per informazioni accurate, consultare i documenti originali collegati qui.

Si ringrazia arxiv per l'utilizzo della sua interoperabilità ad accesso aperto.

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