Améliorer les prévisions d'incertitude dans les GNN pour les calculs d'énergie

Les réseaux de neurones graphiques (GNN) sont un type de modèle d'apprentissage machine qui peut être utilisé pour prédire des propriétés de molécules. Ces modèles se sont révélés prometteurs pour prédire l'énergie relâchée de nouveaux matériaux, ce qui est important pour découvrir des catalyseurs innovants qui peuvent stocker de l'énergie plus efficacement. Cependant, il y a un gros défi : les GNN ont souvent du mal à fournir des estimations fiables d'incertitude lors de la prédiction de ces valeurs d'énergie.

Les estimations d'incertitude sont cruciales car elles aident les chercheurs à comprendre quand ils peuvent se fier aux Prédictions faites par ces modèles. Si un GNN prédit une certaine valeur d'énergie, il est important de savoir à quel point le modèle est confiant dans cette prédiction. Si le modèle n'est pas sûr, des calculs supplémentaires ou des expériences peuvent être nécessaires pour vérifier les résultats.

#Le défi de l'incertitude dans les GNN

Les GNN ont fait des progrès en remplaçant les méthodes traditionnelles de calcul de l'énergie dans les matériaux, qui peuvent être très coûteuses et longues. Cependant, la plupart des méthodes actuelles ne prennent pas suffisamment en compte l'incertitude. C'est particulièrement difficile dans les calculs d'énergie relâchée, où la distribution des erreurs peut ne pas suivre des schémas typiques.

Comprendre la nature de ces erreurs est vital, car cela peut aider à améliorer la fiabilité des prédictions. Il est donc nécessaire de développer de meilleures méthodes pour estimer et quantifier l'incertitude dans les prédictions des GNN.

#Solutions proposées pour la quantification de l'incertitude

Dans ce travail, on propose que les métriques traditionnelles pour évaluer l'incertitude ne soient peut-être pas les meilleures pour les prédictions d'énergie relâchée. Au lieu de cela, on suggère d'utiliser des méthodes qui ne supposent pas une distribution spécifique des erreurs. Cette approche pourrait donner une image plus claire de la performance des estimations d'incertitude.

On se concentre sur le développement d'une nouvelle tâche pour évaluer les méthodes d'incertitude spécifiquement pour les GNN et utiliser divers ensembles de données pour les tests. Nos résultats indiquent que certaines approches basées sur la distance peuvent offrir les estimations d'incertitude les plus précises et efficaces lors de la prédiction des énergies relâchées.

#L'importance de la découverte efficace de matériaux

Alors que la demande en énergie continue de croître, trouver de nouveaux matériaux pour des catalyseurs est essentiel. Améliorer le stockage d'énergie à partir de sources renouvelables est crucial pour faire face au changement climatique. La découverte de matériaux par des méthodes computationnelles aide à accélérer ce processus en permettant aux chercheurs de passer rapidement au crible de nombreux matériaux potentiels avec moins de dépenses par rapport aux expériences physiques.

Les récentes améliorations des GNN et des techniques d'apprentissage machine peuvent considérablement améliorer le processus de découverte de nouveaux matériaux. Ces méthodes simplifient les calculs nécessaires pour prédire l'énergie et les forces sur différentes structures atomiques, ce qui est vital pour optimiser la performance des catalyseurs.

#Comprendre les prédictions d'énergie relâchée

Les calculs d'énergie relâchée impliquent de minimiser l'énergie d'une structure donnée, trouvant ainsi sa forme la plus stable. Pour une certaine combinaison de catalyseur et d'adsorbât, cette énergie relâchée minimale est directement liée à la manière dont le catalyseur peut réagir et sélectionner des voies durant une réaction.

Utiliser des GNN pour ces prédictions peut considérablement accélérer le processus. En utilisant des techniques comme AdsorbML, les chercheurs peuvent obtenir des prédictions d'énergie d'adsorption beaucoup plus rapidement que les méthodes traditionnelles tout en maintenant un niveau de précision raisonnable.

Cependant, malgré ces avancées, les GNN fournissent souvent des prédictions d'énergie peu fiables, en particulier lorsqu'ils sont appliqués à de nouvelles situations en dehors de leurs données d'entraînement. C'est là que les estimations d'incertitude deviennent extrêmement importantes, guidant les chercheurs sur quand faire confiance au modèle et quand chercher des calculs ou des vérifications supplémentaires.

#Examiner les méthodes de prédiction d'incertitude

Dans notre étude, nous nous concentrons sur une architecture GNN spécifique connue sous le nom d'EquiformerV2, qui est très appréciée pour prédire des propriétés moléculaires liées aux catalyseurs. Nous comparons l'EquiformerV2 avec un autre modèle GNN réussi appelé Gemnet-OC. Ces deux modèles sont utilisés dans des outils existants pour prédire les énergies relâchées minimales sans avoir à supporter les coûts associés aux calculs de la théorie de la fonctionnelle de densité (DFT).

Pour évaluer comment les méthodes de prédiction d'incertitude fonctionnent, nous examinons diverses techniques établies. Ces méthodes visent à mesurer à quel point les prédictions d'incertitude d'un modèle correspondent aux résultats réels. Nous découvrons que certaines des métriques courantes peuvent ne pas bien fonctionner dans ce contexte, surtout puisqu'elles supposent une distribution normale des erreurs, ce qui n'est souvent pas le cas.

Nous proposons de meilleures techniques de calibration basées sur le bootstrapping des intervalles de confiance. Ces nouvelles méthodes se concentrent sur la détermination si les prédictions d'incertitude sont alignées avec les erreurs réelles, ce qui est crucial pour évaluer leur fiabilité.

#Méthodologies en quantification de l'incertitude

Nous avons étudié quatre méthodes principales pour la prédiction d'incertitude : méthodes d'ensemble, distances d'espace latent, estimation de la moyenne de la variance et modèles de régression de séquence.

#Méthodes d'ensemble

Les méthodes d'ensemble impliquent de former plusieurs modèles similaires sur des données similaires et d'utiliser la variation dans leurs prédictions pour estimer l'incertitude. Nous avons entraîné différents ensembles de GNN pour les calculs d'énergie et nous nous sommes concentrés sur la prédiction de l'incertitude du modèle EquiformerV2.

#Distances d'espace latent

Les distances d'espace latent tirent parti des représentations dérivées des GNN lors de l'entraînement. En calculant les distances entre ces représentations, nous pouvons évaluer à quel point elles sont similaires ou différentes, ce qui aide à estimer l'incertitude lorsque le modèle rencontre de nouvelles données.

#Estimation de la moyenne de la variance

L'estimation de la moyenne de la variance consiste à ajouter de nouveaux composants de sortie au modèle existant afin de prédire la variance des prédictions d'énergie. Cette méthode est efficace lorsque le modèle peut utiliser les informations des prédictions antérieures pour évaluer l'incertitude.

#Modèles de régression de séquence

Les modèles de régression de séquence prennent en compte l'ordre des prédictions dans une séquence. En entraînant un modèle sur l'ensemble du processus, il peut reconnaître des schémas dans la manière dont les Incertitudes se comportent au fil du temps, permettant d'améliorer les estimations d'incertitude.

#Validation des prédictions d'incertitude

Pour valider nos méthodes d'estimation d'incertitude, nous utilisons plusieurs métriques qui évaluent à quel point les prédictions sont alignées avec les résultats réels. Nous reconnaissons que la plupart des métriques courantes reposent sur l'hypothèse d'erreurs distribuées normalement, ce qui peut ne pas être approprié pour notre contexte spécifique.

Nous adoptons deux méthodes sans distribution : le test CI(Var(Z)) et le graphique de calibration basé sur l'erreur. Ces méthodes nous permettent d'évaluer comment nos estimations d'incertitude se comportent sans faire d'hypothèses sur les distributions d'erreur.

#Test CI(Var(Z))

Le test CI(Var(Z)) aide à déterminer si une méthode d'incertitude est correctement calibrée. Si les valeurs d'incertitude dérivées du modèle se situent dans la plage attendue, cela indique que la méthode estime effectivement l'incertitude de manière efficace.

#Graphique de calibration basé sur l'erreur

Le graphique de calibration basé sur l'erreur aide à visualiser les connexions entre l'incertitude prédite et les mesures d'erreur réelles. En regroupant les prédictions en fonction de leurs estimations d'incertitude et en les comparant aux erreurs réelles correspondantes, nous pouvons identifier si les prédictions du modèle sont fiables.

#Évaluation comparative des méthodes d'incertitude

Après notre processus de validation, nous comparons diverses méthodes de prédiction d'incertitude entre elles. La méthode de distance latente semble montrer la meilleure performance, indiquant qu'elle capture efficacement les incertitudes survenant lors des calculs d'énergie relâchée.

Bien que toutes les méthodes affichent un certain degré d'incertitude dans leurs prédictions, la méthode de distance latente se distingue par sa capacité à rester bien calibrée par rapport aux autres techniques.

#Exemples interprétables

Pour démontrer davantage l'efficacité de nos méthodes de prédiction d'incertitude, nous examinons plusieurs études de cas spécifiques impliquant différents systèmes de matériaux. Ces exemples servent à illustrer comment les incertitudes prédites s'alignent avec le comportement réel, renforçant la fiabilité de nos méthodes.

#Exemple de matériaux en vrac

Dans notre premier exemple, nous analysons le comportement des matériaux en vrac en cuivre et en oxyde de titane. Étant donné qu'aucun de ces systèmes n'était présent dans nos données d'entraînement, nous anticipions des prédictions d'incertitude élevées. Comme prévu, les fluctuations dans les mesures d'énergie dues aux changements d'espacement entre les atomes ont éclipsé la prédiction attendue du modèle, confirmant notre prévision.

#Exemple de système de plaque en aluminium

Ensuite, nous avons testé un système de plaque en aluminium, qui ressemble à certaines structures vues dans les données d'entraînement même si ce n'était pas une correspondance exacte. Ici, l'incertitude prédite variait, s'alignant bien avec les fluctuations observées dans l'énergie à différentes distances interatomiques, confirmant que le modèle a bien évalué son incertitude.

#Exemple de couverture d'oxygène sur platine

Nous avons également examiné divers niveaux de couverture d'oxygène sur une surface de platine. À mesure que la couverture augmentait, les prédictions d'incertitude augmentaient progressivement, correspondant à notre attente alors que de plus en plus de situations hors domaine étaient introduites. Ce comportement met en évidence à quel point nos estimations d'incertitude sont bien calibrées dans divers scénarios.

#Conclusion

Des méthodes efficaces de prédiction d'incertitude pour les calculs d'énergie relâchée des GNN jouent un rôle vital dans l'amélioration des processus de découverte de matériaux. En utilisant des métriques sans distribution pour la validation de l'incertitude, nous pouvons améliorer la fiabilité des prédictions des GNN.

Nos résultats montrent que les méthodes de distance latente surpassent d'autres mesures d'incertitude dans cette tâche, soulignant l'importance de choisir des représentations latentes appropriées pour une calibration d'incertitude précise.

Alors que nous continuons à affiner ces approches, nous encourageons l'exploration supplémentaire de l'estimation d'incertitude dans les GNN, ouvrant la voie à de meilleures méthodes et techniques qui peuvent faire avancer le domaine de la découverte matérielle computationnelle.