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# Física# Ciencia de materiales

Propiedades únicas de los níquelatos de capa infinita

Investigando el orden de carga y los efectos estructurales en la superconductividad de los níquelatos.

― 7 minilectura


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Tabla de contenidos

Los nickelatos de capa infinita son materiales que han llamado la atención por sus propiedades únicas y su potencial en aplicaciones, especialmente en el campo de la superconductividad. Estos materiales se crean a través de un proceso que transforma precursores de nickelato en una estructura en capas. La estructura puede afectar significativamente su comportamiento eléctrico y magnético.

El Rol del Orden de Carga

El orden de carga (OC) es un fenómeno donde los electrones en un material se organizan en un patrón específico. Esto puede afectar las propiedades del material, incluyendo su capacidad para conducir electricidad. En los nickelatos de capa infinita, el OC está relacionado con la presencia de portadores de carga, que a menudo son huecos creados al eliminar electrones del material. Entender el OC en estos materiales ayuda a los investigadores a explorar sus cualidades superconductoras.

Características Estructurales de Películas delgadas

Las películas delgadas de nickelatos de capa infinita se pueden preparar con o sin una capa de protección. La presencia de estas capas influye en la estructura y el comportamiento eléctrico de la película. Las películas con capa tienden a tener una estructura más estable, mientras que las sin capa pueden mostrar cambios en sus propiedades debido a variaciones en el grosor y disposición interna.

Técnicas Usadas para el Análisis

Para estudiar estas películas, se emplean varias técnicas avanzadas, incluyendo:

  1. Microscopía Electrónica de Transmisión por Barrido (STEM): Este método permite una imagen detallada de la estructura del material a nivel atómico.
  2. Espectroscopia de Pérdida de Energía de Electrones (EELS): Esta técnica proporciona información sobre la estructura electrónica y la composición elemental.
  3. Espectroscopia de Fotoemisión de Rayos X Duros (HAXPES): HAXPES se usa para obtener información sobre los estados químicos de los elementos en el material.

Hallazgos Clave en la Distribución de Carga

Estudios recientes revelan que la distribución de carga en estos nickelatos varía dependiendo de si están cubiertos o no. Las muestras con capa muestran una distribución de carga estable, mientras que las sin capa exhiben un aumento en el parámetro fuera del plano (o-o-p), indicando cambios en su estructura y propiedades electrónicas.

En los nickelatos de capa infinita sin capa, se ha observado la presencia de rayas. Estas rayas indican áreas de diferente densidad de carga y sugieren que el material podría estar experimentando una forma de rearrangemento electrónico. Las rayas provienen de oxígeno parcialmente ocupado y sugieren una interacción entre la dinámica del oxígeno y la distribución de carga.

Diferencias Entre Películas con Capa y Sin Capa

Las películas con capa muestran una distribución de carga uniforme y una mayor estabilidad estructural. Típicamente muestran signos limitados de orden de carga. En contraste, las películas sin capa revelan variaciones significativas en la distribución de carga y exhiben manifestaciones más fuertes de orden de carga. Estas diferencias plantean preguntas sobre cómo la integridad estructural de las películas influye en sus propiedades eléctricas.

El grosor de las películas y la presencia o ausencia de defectos también juegan un papel en definir sus características. Por ejemplo, la presencia de ciertos defectos puede obstaculizar la dinámica del oxígeno y alterar el patrón de orden de carga anticipado.

Síntesis de Nickelatos de Capa Infinita

Preparar nickelatos de capa infinita implica un método específico conocido como reducción topotáctica. Este proceso transforma una película delgada precursor en la estructura en capas deseada al eliminar ciertos átomos, lo que lleva a cambios significativos en el estado químico del nickel. La síntesis exitosa de estos materiales es crucial para estudiar sus propiedades superconductoras.

Investigando Rayas en Películas Sin Capa

Las rayas observadas en películas sin capa han sido relacionadas con la disposición de carga en el material. A través de técnicas avanzadas de imagen, como 4D-STEM, los investigadores pueden analizar estas rayas y obtener información sobre su formación. Las rayas parecen estar conectadas a vacantes de oxígeno, que juegan un papel crucial en alterar la estructura electrónica local.

Estos hallazgos sugieren que las rayas podrían afectar la capacidad del material para conducir electricidad y su rendimiento general en superconductividad. Entender estas rayas abre nuevas avenidas para la investigación y desarrollo en ciencia de materiales.

Resultados de la Espectroscopia de Fotoemisión de Rayos X Duros

Las mediciones de HAXPES del nivel de núcleo de nickel 2p proporcionan información valiosa sobre los estados electrónicos de las películas con y sin capa. Los resultados indican diferencias notables entre los dos tipos de películas. Las películas con capa muestran un estado de nickel más estable, mientras que las películas sin capa exhiben evidencia de nickel de valencia más alta, sugiriendo cambios en su estructura electrónica debido al orden de carga.

En las muestras sin capa, la presencia de un pico afilado en un nivel de energía determinado refuerza la idea de un estado de valencia mixta. Esto sugiere que las películas sin capa podrían alojar un comportamiento electrónico más complicado en comparación con sus contrapartes con capa.

Análisis de Espectroscopia de Pérdida de Energía de Electrones

El análisis EELS revela más diferencias en las estructuras electrónicas de los dos tipos de películas. La estructura fina observada en películas sin capa indica variaciones en los estados electrónicos que corresponden a su disposición en capas. En particular, el borde O-K en películas sin capa muestra un fuerte pre-pico, sugiriendo una hibridación mejorada entre los átomos de nickel y oxígeno.

Por el contrario, las películas con capa no exhiben tales pre-picos, consistente con su estructura en capa infinita más estable. Esta discrepancia enfatiza la importancia de la capa de protección en preservar las propiedades electrónicas deseadas de las películas de nickelato.

Implicaciones para la Investigación en Superconductividad

Los hallazgos sobre la distribución de carga, integridad estructural y la presencia de rayas en películas sin capa tienen implicaciones significativas para el estudio de la superconductividad en nickelatos de capa infinita. Las propiedades únicas de estos materiales pueden proporcionar información para desarrollar nuevos superconductores con mejor rendimiento.

Al entender cómo diferentes factores, como el orden de carga y la estabilidad estructural, influyen en la superconductividad, los investigadores pueden diseñar materiales que aprovechen estas propiedades para aplicaciones prácticas.

Conclusión

Los nickelatos de capa infinita representan una área emocionante de investigación dentro de la ciencia de materiales, especialmente en relación con sus propiedades superconductoras. Las diferencias entre películas con capa y sin capa arrojan luz sobre la compleja interacción entre la estructura y el comportamiento electrónico. Los estudios continuos utilizando técnicas avanzadas de imagen y espectroscopia siguen desentrañando los misterios del orden de carga y sus implicaciones para la superconductividad, allanando el camino para futuros desarrollos en este campo.

Fuente original

Título: Charge distribution across capped and uncapped infinite-layer neodymium nickelate thin films

Resumen: Charge ordering (CO) phenomena have been widely debated in strongly-correlated electron systems mainly regarding their role in high-temperature superconductivity. Here, we elucidate the structural and charge distribution in NdNiO$_{2}$ thin films prepared with and without capping layers, and characterized by the absence and presence of CO. Our microstructural and spectroscopic analysis was done by scanning transmission electron microscopy-electron energy loss spectroscopy (STEM-EELS) and hard x-ray photoemission spectroscopy (HAXPES). Capped samples show Ni$^{1+}$, with an out-of-plane (o-o-p) lattice parameter of around 3.30 angstroms indicating good stabilization of the infinite-layer structure. Bulk-sensitive HAXPES on Ni-2p shows weak satellite feature indicating large charge-transfer energy. The uncapped samples evidence an increase of the o-o-p parameter up to 3.65 angstroms on the thin-film top, and spectroscopies show signatures of higher valence in this region (towards Ni$^{2+}$). Here, 4D-STEM demonstrates (3,0,3) oriented stripes which emerge from partially occupied apical oxygen. Those stripes form quasi-2D coherent domains viewed as rods in the reciprocal space with $\Delta\text{q}_{z} \approx 0.24$ r.l.u. extension located at Q = ($\pm \frac{1}{3},0,\pm \frac{1}{3}$) r.l.u. and Q = ($\pm \frac{2}{3},0,\pm \frac{2}{3}$) r.l.u. The stripes associated with oxygen re-intercalation concomitant with hole doping suggests a possible link to the previously reported CO in infinite-layer nickelate thin films.

Autores: Aravind Raji, Guillaume Krieger, Nathalie Viart, Daniele Preziosi, Jean-Pascal Rueff, Alexandre Gloter

Última actualización: 2023-06-18 00:00:00

Idioma: English

Fuente URL: https://arxiv.org/abs/2306.10507

Fuente PDF: https://arxiv.org/pdf/2306.10507

Licencia: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

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