Mejorando la precisión de DFT con aprendizaje automático

La teoría del funcional de densidad (DFT) es un método popular en la química cuántica y la ciencia de materiales que se usa para calcular las propiedades de sistemas con muchos electrones. Un aspecto esencial de la DFT es el conjunto base, que es una colección de funciones usadas para describir las funciones de onda electrónicas de un sistema. La precisión de los cálculos de DFT mejora a medida que el conjunto base se hace más grande. Sin embargo, lograr una precisión perfecta requiere un conjunto base que sea infinitamente grande, lo cual es prácticamente imposible por el tiempo y los recursos necesarios para tales cálculos.

En su lugar, los investigadores suelen trabajar con conjuntos base finitos que ofrecen un balance entre precisión y costo computacional. Extrapolar estos cálculos de conjuntos base finitos al límite del conjunto base completo (CBS) es una práctica común en la química cuántica, pero menos frecuente en la ciencia de materiales. Este artículo discute un nuevo enfoque que utiliza el Aprendizaje automático para hacer esta extrapolación más efectiva, ofreciendo ideas sobre cómo mejorar la precisión de las predicciones de DFT.

#La Importancia del Tamaño del Conjunto Base

El tamaño del conjunto base afecta significativamente la precisión de los cálculos de DFT. Al realizar cálculos, los investigadores suelen elegir un conjunto base y truncarlo a un tamaño manejable. Esta truncación limita la precisión de los resultados. La situación ideal ocurre cuando los cálculos se acercan al límite CBS, donde los resultados son lo más precisos posible dado el funcional de intercambio-corrección elegido.

Sin embargo, alcanzar este límite requiere una cantidad infinita de recursos computacionales, lo cual no es factible en la práctica. Para superar este desafío, los investigadores realizan pruebas de convergencia que miden cómo cambian los resultados con diferentes tamaños de conjuntos base. Luego aplican varias técnicas de extrapolación para estimar cuáles serían los resultados en el límite CBS.

#El Papel del Aprendizaje Automático en la Extrapolación de DFT

El objetivo de esta investigación es crear un modelo de aprendizaje automático capaz de extrapolar resultados de conjuntos base incompletos al límite CBS. Este modelo aprovecha datos de cálculos previos para predecir las correcciones necesarias para lograr una mayor precisión. Al utilizar el aprendizaje automático, los investigadores pueden reducir la carga computacional mientras obtienen resultados confiables.

En este estudio, se desarrolla un modelo de bosque aleatorio cuantílico (QRF) para predecir las diferencias de energía total para materiales binarios, que están compuestos de dos elementos diferentes. Al analizar un conjunto de datos de resultados de DFT previamente calculados para varios sólidos binarios, el modelo aprende a reconocer patrones que correlacionan el tamaño del conjunto base con las correcciones de energía total necesarias para llegar al límite CBS.

#Recolección de Datos y Entrenamiento del Modelo

El modelo se entrena utilizando un conjunto de datos que consiste en resultados de cálculos de DFT realizados en 63 sólidos binarios. Se usaron diferentes códigos de DFT para recopilar datos, cada uno empleando distintos tipos de conjuntos base. El conjunto de datos proporciona una base sólida para que el modelo aprenda, ya que refleja diversas condiciones y escenarios encontrados en cálculos reales.

El modelo QRF utiliza las diferencias de energía total por átomo como el objetivo clave de predicción. De esta manera, el modelo puede estimar la corrección de energía en función del tamaño actual del conjunto base y ayudar a guiar a los usuarios en cálculos futuros. Además, el modelo no solo produce predicciones, sino que también proporciona estimaciones de la incertidumbre asociada con esas predicciones, lo cual es vital para evaluar la fiabilidad de los resultados.

#Comparación con Modelos Existentes

Se llevó a cabo un enfoque integral para comparar el rendimiento del modelo QRF con un modelo estequiométrico de referencia. El modelo estequiométrico hace suposiciones simples basadas en la composición de los sólidos binarios y no aprende de los datos. La comparación revela que el modelo QRF supera consistentemente al modelo estequiométrico en varias métricas, destacando las ventajas de usar aprendizaje automático para este tipo de tareas.

Mientras que el modelo estequiométrico sirve como un punto de partida decente, no tiene en cuenta las complejidades involucradas en las interacciones electrónicas dentro de los materiales. En cambio, el modelo QRF se beneficia de usar una gama más amplia de variables y la capacidad de identificar relaciones no lineales entre ellas, lo que lleva a mejores predicciones en general.

#La Mecánica de los Bosques Aleatorios

Los bosques aleatorios son una colección de árboles de decisión, que son modelos simples que pueden hacer predicciones basadas en datos de entrada. En el contexto de esta investigación, estos árboles de decisión dividen el espacio de entrada en diferentes regiones, cada una representando una parte diferente de los datos. Los árboles asignan predicciones basadas en las características de los puntos de datos que caen dentro de esas regiones.

Los bosques aleatorios cuantílicos llevan esto un paso más allá al no solo proporcionar estimaciones puntuales, sino también generar intervalos de predicción. Estos intervalos informan a los usuarios sobre la incertidumbre en torno a las predicciones, lo cual es crítico para tomar decisiones informadas basadas en la salida del modelo.

#Evaluación del Modelo

Evaluar el rendimiento del modelo QRF involucró usar varias métricas, incluyendo el error porcentual absoluto medio simétrico (sMAPE), el error porcentual absoluto medio (MAPE) y la raíz del error cuadrático medio (RMSE). Estas métricas ayudan a cuantificar qué tan bien se desempeña el modelo en relación con los resultados reales de DFT y proporcionan información sobre su fiabilidad.

Los resultados indican que el modelo QRF logra predicciones exitosas para ambos códigos de DFT probados, lo que lo convierte en una herramienta valiosa en el campo. El modelo es particularmente efectivo para materiales binarios, mientras ofrece un rendimiento decente para otros tipos de sólidos también.

#Importancia de los Intervalos de Predicción

Una ventaja significativa de usar el modelo QRF es su capacidad para proporcionar intervalos de predicción. Estos intervalos representan el rango de valores dentro del cual es probable que caigan las verdaderas diferencias de energía total. Los intervalos de predicción del modelo se correlacionan positivamente con los valores de DFT, lo que indica que valores más altos conducen a mayores estimaciones de incertidumbre, un comportamiento que se alinea con las expectativas.

Al incorporar estos intervalos de predicción, el modelo QRF asiste a los investigadores en evaluar cuánto pueden confiar en las predicciones, permitiendo decisiones más informadas, especialmente al trabajar con grandes bases de datos de propiedades de materiales.

#Aplicaciones del Modelo

Las implicaciones de este trabajo van más allá de meras búsquedas teóricas. Al proporcionar un método para estimar correcciones CBS para grandes cantidades de datos de DFT, los investigadores pueden aprovechar mejor las bases de datos existentes, como el Repositorio NOMAD. La capacidad de hacer correcciones confiables mejorará la reutilización de los datos para diferentes aplicaciones, desde el diseño de materiales hasta el almacenamiento de energía y más allá.

Además, los conocimientos obtenidos de esta investigación pueden llevar al desarrollo de recomendaciones para tamaños de conjuntos base que logren niveles de precisión específicos antes de iniciar cálculos. Esta capacidad de guiar a los practicantes en la elección de los parámetros adecuados según el contexto de su investigación puede ahorrar tiempo y recursos computacionales.

#Direcciones Futuras

Esta investigación abre la puerta para una exploración adicional en métodos de aprendizaje automático que pueden mejorar los cálculos de DFT. El estudio sugiere que, aunque el modelo QRF es efectivo, puede haber técnicas aún más avanzadas, como redes neuronales, que podrían dar mejores resultados. Sin embargo, estos métodos suelen requerir grandes cantidades de datos para entrenarse de manera efectiva, lo cual es una consideración para el trabajo futuro.

Los autores planean generar datos adicionales a través de cálculos de alto rendimiento. Esto no solo incluirá datos de energía total, sino que también abordará propiedades más complejas como estructuras electrónicas y módulos elásticos. El objetivo es crear un conjunto de datos sistemático y completo del que los modelos de aprendizaje automático puedan aprender, refinando así aún más las predicciones.

#Conclusión

En resumen, esta investigación presenta un avance significativo en la extrapolación de resultados de DFT al límite CBS utilizando técnicas de aprendizaje automático. El modelo QRF se presenta como una herramienta prometedora que mejora la precisión y fiabilidad de los cálculos de DFT mientras proporciona valiosos intervalos de predicción para cuantificar la incertidumbre. A medida que los métodos de aprendizaje automático continúan evolucionando, hay un gran potencial para mejorar aún más los cálculos de DFT y expandir su aplicabilidad en varios campos científicos. Los conocimientos obtenidos de este trabajo servirán a la comunidad en general al mejorar la utilidad y reutilización de los datos de propiedades de materiales, allanando el camino para un proceso de investigación más eficiente en la ciencia de materiales.